Technique haute résolution de la spectroscopie d'absorption de rayons X de haute énergie (HERFD-XAS)

Première illustration de la capacité de cette technique pour sonder directement l’influence du champ cristallin sur les orbitales de valence 5f et 6d de composés d’actinides.

Ce travail est la première illustration de la capacité d’une technique haute résolution de la spectroscopie d’absorption de rayons X de haute énergie (HERFD-XAS) à sonder directement l’influence du champ cristallin sur les orbitales de valence 5f et 6d de composés d’actinides. Ceci est une percée pour la science des actinides, permettant de sonder la structure électronique de composés d’actinides (oxydes de Th à l’état nanométrique) par l’interprétation de la spectroscopie d’absorption des rayons-X au seuil 3d dans le cadre de la théorie « Anderson Impurity Model ».

Cette théorie (mécanique quantique) met en oeuvre un hamiltonien généralement utilisé pour décrire les modèles à électrons fortement corrélés comme par exemple de type « Fermion Lourd » ou bien des « Isolant de type Kondo ». Les techniques de modélisation classiquement utilisées négligent l’importance des satellites du spectre d’absorption-X dans la description des liaisons autour de l’actinide, l’approche de ce travail permet une réinterprétation de ces satellites en décrivant l’interaction actinides-oxygène comme étant plutôt covalent qu’ionique.

Cliquez ici pour accéder à l'article
S. M. Butorina, K. O. Kvashnina, J. R. Vegelius, D. Meyer and D. K. Shuh. PNAS (2016) 113(29), 8093–8097.